文/邵建達(dá)，易葵，趙元安，王胭脂，朱美萍；中科院上海光機(jī)所

近年來，激光技術(shù)的迅速發(fā)展推動了光學(xué)薄膜空前的進(jìn)步。不同的激光系統(tǒng)對薄膜元件有著各種各樣的性能需求，例如：特定波長范圍內(nèi)的透/反射率、低的波前畸變，以及高的激光損傷閾值。

為了獲得理想的光譜性能，首先需要進(jìn)行嚴(yán)格的薄膜設(shè)計。盡管通過商業(yè)化的膜系設(shè)計軟件能夠獲得特定的光譜性能，但是，應(yīng)用于高功率激光系統(tǒng)的光學(xué)薄膜，還需同時具有高的激光損傷閾值和低的薄膜應(yīng)力。

中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所光學(xué)薄膜研究與發(fā)展中心（簡稱薄膜中心），隸屬于中國科學(xué)院強(qiáng)激光材料重點實驗室，致力于研發(fā)高功率、超強(qiáng)超快和空間等激光系統(tǒng)所需的薄膜元件。

高功率激光薄膜

自上個世紀(jì)七十年代開始，薄膜中心就開始開展膜層中電場和溫度場分布對光學(xué)薄膜損傷閾值的影響。研究結(jié)果表明，對于氧化鉿/氧化硅（HfO₂/SiO₂）多層膜，HfO₂膜層中的電場強(qiáng)度越低，最強(qiáng)電場所處的位置，離空氣-膜層界面越遠(yuǎn)，多層膜的損傷閾值就越高。^[1,2]此外，將外保護(hù)層和內(nèi)保護(hù)層的思想運用于激光薄膜的膜系設(shè)計，以提高薄膜元件的力學(xué)強(qiáng)度，并抑制某些特定的損傷形貌，進(jìn)而提升激光損傷閾值。^[3]

薄膜總應(yīng)力包括來源于各個膜層及其膜層界面應(yīng)力的貢獻(xiàn)。在薄膜總應(yīng)力方面，由于各種鍍膜材料的應(yīng)力不同，調(diào)整不同鍍膜材料的厚度比，是平衡薄膜總應(yīng)力的有效手段。因此，薄膜中心發(fā)展了一套系統(tǒng)的激光薄膜設(shè)計方法，包括：光譜性能、電場分布、外保護(hù)層和內(nèi)保護(hù)層的優(yōu)化設(shè)計，以及應(yīng)力的平衡。

在薄膜制備過程中，精確的膜層厚度控制，對獲得優(yōu)良的光譜性能而言至關(guān)重要。我們提出一種基于多個光學(xué)監(jiān)控片的膜厚監(jiān)控方法，為了減少厚度誤差，一些較厚的膜層被拆分成兩層，由不同的光學(xué)監(jiān)控片進(jìn)行監(jiān)控。利用上述方法，可以獲得接近理論設(shè)計的光譜性能。

為了提升激光損傷閾值，理解激光損傷的源頭至關(guān)重要。缺陷是薄膜在激光輻照下產(chǎn)生損傷的主要誘因。^[4]通常來講，降低缺陷密度和提高缺陷的抗激光損傷能力，是提升激光損傷閾值的有效方法。因此，薄膜制備過程中的每一步都需要嚴(yán)格控制。

以基片加工與清洗為例，基片拋光過程中產(chǎn)生的納米級吸收性缺陷，會嚴(yán)重降低減反射膜和分光膜的激光損傷閾值。同時，基片表面的幾何結(jié)構(gòu)性缺陷，會導(dǎo)致高反射多層膜中出現(xiàn)內(nèi)部裂紋與電場增強(qiáng)，最終顯著降低激光損傷閾值。^[5,6]為了減少源于基片的缺陷，鍍膜腔室外和鍍膜腔室外分別采用超聲清洗和等離子體清洗的基片清洗方法。

除了源于基片表面的缺陷，鍍膜材料的噴濺也是一類重要的缺陷源頭。通過優(yōu)化膜料預(yù)熔過程，以及采用金屬鉿取代氧化鉿作為初始鍍膜材料，可以有效地降低鍍膜材料噴濺引起的缺陷。

為了提高缺陷點的抗激光損傷能力，相對較高的氧分壓和相對較低的沉積速率，有助于薄膜的氧化。最近，我們還提出了共蒸界面技術(shù)，以提高多層膜界面性質(zhì)，并釋放膜層應(yīng)力。^[7]此外，后處理過程，包括激光預(yù)處理和氧-等離子體處理，也被用來提升激光損傷閾值。^[8]

薄膜元件的波前畸變依賴于基片的面形、多層膜的應(yīng)力控制，以及測試與運行的環(huán)境。為了理解與控制薄膜沉積過程中的應(yīng)力演化，我們建立了一套在線應(yīng)力測試系統(tǒng)。該系統(tǒng)能通過調(diào)整沉積參數(shù)，對膜層應(yīng)力進(jìn)行調(diào)諧。

大口徑薄膜元件

與美國的NIF裝置與法國的LMJ裝置一樣，中國的神光系列裝置也需要大口徑布儒斯特角偏振片和反射鏡等元件來操縱激光光束。我們采用等離子體輔助沉積技術(shù)結(jié)合傳統(tǒng)的電子束蒸發(fā)技術(shù)，制備出了大口徑的激光薄膜元件。這兩種沉積技術(shù)的結(jié)合，具有可對膜層應(yīng)力進(jìn)行調(diào)諧、保持高的激光損傷閾值，以及可擴(kuò)展至大口徑元件的制備等優(yōu)點。

2012年和2013年，我們研制的布儒斯特角偏振片參加了由SPIE激光損傷年會（在美國科羅拉多州博爾德市召開，每年一度，至今已有近50年的歷史，詳見www.spie.org/conferences-and-exhibitions/laser-damage）組織的全球性激光損傷閾值競賽。參賽樣品的P偏振態(tài)損傷閾值高達(dá)29.8J/cm²，是2012年提交的參賽樣品中的最佳結(jié)果。參賽樣品S偏振態(tài)損傷閾值高達(dá)41.7J/cm²，僅比最高的結(jié)果低1 J/cm²（在測試誤差內(nèi)）。

迄今為止，我們制備的大口徑偏振片對角線尺寸達(dá)900mm，在1053nm處的P偏振光透射率高于98%，S偏振光反射率高于99%，可以承受高達(dá)14J/cm²（5ns脈寬）的激光通量，已經(jīng)在SG II-UP系統(tǒng)中獲得良好應(yīng)用。大口徑的傳輸反射鏡在1053nm處的反射率高于99.5%，可以承受的激光通量高達(dá)30J/cm²（5ns，如圖1所示）。

圖 1：用于SG II-UP系統(tǒng)的大口徑偏振片（對角線尺寸達(dá)900mm）。

超快激光薄膜

用于控制色散的色散鏡，例如啁啾鏡對、高色散鏡和低色散鏡，是超快激光系統(tǒng)中的關(guān)鍵元件，可以提供“負(fù)啁啾”或“正啁啾”。啁啾鏡對被廣泛用于補(bǔ)償特定帶寬內(nèi)的正色散或負(fù)色散。我們提出采用基于針式優(yōu)化和局部優(yōu)化的組合方式，進(jìn)行寬度啁啾鏡對設(shè)計。利用離子束濺射技術(shù)制備出啁啾鏡對，在700~1400nm波長范圍內(nèi)，具有高于99.5%的反射率，在505~540nm波長范圍內(nèi)，具有高于99%的透射率，群延遲色散約為-100fs².

我們研究了啁啾鏡在800nm（脈寬：38fs）處的激光損傷特性。采用多波長耦合離化模型描述激光誘導(dǎo)損傷行為，有助于理解飛秒激光輻照下的損傷行為。^[9]

我們還研制了結(jié)合啁啾鏡和GTI鏡特性的高色散鏡，在1030~1050nmd的波長范圍內(nèi)，具有約-2500fs²的群延遲色散，或者在1050~1056nm的波長范圍內(nèi)，具有高于-10000fs²的群延遲色散（如圖2所示）。經(jīng)群延遲色散為-2500fs²的高色散鏡反射8次后，脈沖可以從1.5ps壓縮到150fs。

圖2：兩種不同高色散鏡的群延遲色散；其中一種高色散鏡在1030~1050nm的波長范圍內(nèi)，具有約-2500fs²的群延遲色散（a）；另一種高色散鏡在1050~1056nm的波長范圍內(nèi)，具有高于-10000fs²的群延遲色散（b）。

寬帶、高反射的低色散鏡，可以有效避免在高功率激光系統(tǒng)額外引入色散。這些低色散鏡在700~900nm的波長范圍內(nèi)，可以獲得接近零的群延遲色散以及高反射率（>99.5%，S偏振光，45°），并已成功應(yīng)用于5PW激光器中。^[10]

空間激光薄膜

應(yīng)用于空間環(huán)境中的薄膜，需要在高低溫交替的真空環(huán)境中穩(wěn)定使用，并且要能承受長期的輻照。為了支撐我國嫦娥探月工程中所使用的激光高度計，我們針對特定空間環(huán)境優(yōu)化薄膜沉積工藝，并研究了真空、污染、溫度循環(huán)、長期輻照對薄膜性能的影響。目前這類空間薄膜元件已經(jīng)得到成功應(yīng)用。

圖3：不同薄膜元件經(jīng)高低溫循環(huán)測試前后的透射光譜曲線：（a）高反膜、（b）減反膜、（c）偏振膜和（d）部分反射膜。

在過去的50年中，激光薄膜取得了迅猛發(fā)展。隨著對激光誘導(dǎo)損傷的理解與認(rèn)識（例如應(yīng)力釋放、界面缺陷抑制等），激光薄膜技術(shù)有望取得更大的進(jìn)步，進(jìn)一步促進(jìn)下一代激光技術(shù)的發(fā)展。

參考文獻(xiàn)

1. Z. Fan et al., "Temperature field design of optical thin film coatings," Proc. SPIE, 2966, 362–370 (1997).

2. M. Zhu et al., Appl. Surf. Sci., 257, 15, 6884–6888 (2011).

3. M. Zhu et al., Opt. Commun., 319, 0, 75–79 (2014).

4. M. Zhou et al., Opt. Express, 17, 22, 20313–20320 (2009).

5. Y. Chai et al., Opt. Lett., 40, 16, 3731–3734 (2015).

6. Y. Chai et al., Opt. Lett., 40, 7, 1330–1333 (2015).

7. H. Xing et al., Opt. Lett., 41, 6, 1253–1256 (2016).

8. D. Zhang et al., Opt. Lett., 29, 24, 2870–2872 (2004).

9. S. Chen et al., Appl. Phys. Lett., 102, 8 (2013).

10. Y. Chu et al., Opt. Lett., 40, 21, 5011–5014 (2015).