上海交通大學張文濤研究組與張杰、向?qū)а芯繄F隊合作以“Optical manipulation of electronic dimensionality in a quantum material”為題在《Nature》發(fā)表突破性的研究成果：利用飛秒激光操控量子材料，在三維材料中實現(xiàn)瞬時二維長程有序電子態(tài)，并在所形成的二維電子態(tài)中發(fā)現(xiàn)存在光致超導的跡象。

利用超快激光調(diào)控產(chǎn)生二維電子態(tài)的新方法

二維電子態(tài)中存在眾多奇異的量子現(xiàn)象，如量子霍爾效應（1985年諾貝爾物理獎）、石墨烯中的狄拉克電子態(tài)（2010年諾貝爾物理獎）和超導增強等。這些二維電子態(tài)通常通過機械剝離、人工異質(zhì)結(jié)、分子束外延生長等方法制造人工結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)。

本研究提出并實現(xiàn)了在量子材料中利用超快激光調(diào)控產(chǎn)生二維電子態(tài)的新方法。該方法利用在特定激光強度下激發(fā)相干電子—聲子相互作用所引起的材料晶格宏觀周期性畸變，結(jié)合激光在材料中由于穿透深度引起的強度分布，從而導致這種晶格畸變在材料中分層出現(xiàn)并在晶格畸變層與原始層之間實現(xiàn)了一種長程有序的二維電子態(tài)。

圖1 激光調(diào)控形成二維電子態(tài)示意圖

該論文對1T－TiSe2這一傳統(tǒng)的三維電荷密度波材料進行了高分辨的超快激光操控研究。通過時間分辨角分辨光電子能譜的測量，發(fā)現(xiàn)隨著激光泵浦能量的增加，電子態(tài)的線寬在特定泵浦能量下會出現(xiàn)交替減弱的反�，F(xiàn)象。這種奇特的現(xiàn)象只有在電子維度從三維退變成二維才能得到合理的解釋。

進一步研究發(fā)現(xiàn)，超快電子結(jié)構(gòu)在高激發(fā)密度下表現(xiàn)出非簡諧振蕩現(xiàn)象，意味著強激光作用可引起晶格畸變反轉(zhuǎn)，從而可在晶格畸變反轉(zhuǎn)區(qū)與非反轉(zhuǎn)區(qū)形成二維電子結(jié)構(gòu)。通過高分辨兆伏特超快電子衍射實驗，觀察到了代表周期晶格畸變的超晶格峰在強激光泵浦作用下先消失再出現(xiàn)的特征，為激光作用下晶格畸變反轉(zhuǎn)的存在提供了確定性證據(jù)。超快電子結(jié)構(gòu)和超快電子衍射實驗數(shù)據(jù)與含時的、空間分布的Ginzburg－Landau雙勢阱模型模擬計算結(jié)果吻合，證實飛秒激光誘導晶格畸變反轉(zhuǎn)可在三維材料中實現(xiàn)二維電子態(tài)。

圖2 光誘導的二維界面、在二維界面態(tài)密度增加及發(fā)現(xiàn)能隙打開奇異電子態(tài)

通過時間分辨角分辨光電子能譜測量，在該二維電子結(jié)構(gòu)中進一步發(fā)現(xiàn)電子態(tài)密度的增加和存在能隙的跡象，表明有可能出現(xiàn)光致非平衡高溫超導現(xiàn)象。這些發(fā)現(xiàn)首次展現(xiàn)了利用超快激光實現(xiàn)對電子態(tài)維度的調(diào)控，并產(chǎn)生奇異的量子現(xiàn)象。

圖3 超快電子衍射測量超晶格峰并確認激光誘導晶格畸變反轉(zhuǎn)

自研儀器成為新發(fā)現(xiàn)的關(guān)鍵

先進儀器的研制和實驗精度的提升是獲得此新發(fā)現(xiàn)的關(guān)鍵。在國家和學校人才計劃的支持下，張文濤研究組自主研制了具有國際領(lǐng)先水平的時間分辨角分辨光電子能譜儀，時間分辨率（113 fs）和能量分辨率（16．2 meV）的乘積已接近物理極限，達到了國際上同類儀器的最高水平。張杰、向?qū)а芯繄F隊在基金委國家重大科研儀器研制項目（部門推薦）的支持下，研制了目前世界上唯一一臺時間分辨率優(yōu)于50 fs （FWHM）的兆伏特超快電子衍射裝置。本研究結(jié)合了時間分辨角分辨光電子能譜儀對電子敏感和兆伏特超快電子衍射裝置對原子敏感的優(yōu)勢，分別從超快電子結(jié)構(gòu)和超快晶格動力學兩方面提供了相關(guān)發(fā)現(xiàn)的實驗證據(jù)【圖2、3】。

圖4 高性能時間分辨角分辨光電子能譜儀及兆伏特超快電子衍射裝置

本工作獲得了科技部、基金委和上海市科委科研項目的資助；由上海交通大學物理與天文學院、張江高等研究院、自然科學研究院、李政道研究所和上海科技大學的研究人員共同完成。上海交通大學高性能計算中心提供了計算資源。

張文濤研究組博士生段紹峰，張杰、向?qū)а芯繄F隊博士生程運為該論文的共同第一作者，張文濤和向?qū)�為該論文的通訊作者，上海交通大學錢冬課題組、羅衛(wèi)東課題組、上海科技大學郭艷峰課題組在數(shù)據(jù)分析、電子結(jié)構(gòu)計算及樣品制備等方面參與該研究并做出了重要貢獻。